近日,佛山仙湖实验室、四川大学、中国科学院高能物理研究所共同在国际顶级期刊《ACS Energy Lett.》上发表学术论文,论文题目为“Efficient Hydrogen Evolution Promoted by Short Pathway-Hydrogen Spillover Over P‑Doped Pt3Co”。实验室李琪研究员为通讯作者,李成飞助理研究员为第一作者。论文链接:https://doi.org/10.1021/acsenergylett.3c02021。
尽管Pt基电催化剂在低电流密度下具有优异的酸性析氢反应的电催化活性,但高电流密度下依然具有较高的过电位导致其低效率,这主要归因于高电流密度下质子不能及时充分地传递至催化剂表面暴露的活性位点,导致低产氢效率。因此开发高电流密度下高效率的Pt基催化剂,对提升实际工况下析氢反应效率至关重要,也是目前质子交换膜电解槽工业可持续发展的重点研发方向。
能源材料研究与测试中心李琪研究员联合绿氢绿氨研发中心李成飞助理研究员等人提出了短路径、低界面能垒的氢溢流路径策略,构筑了P掺杂Pt3Co负载在N掺杂碳上的复合电催化剂(P-Pt3Co/NC)。原子水平掺杂的P作为质子富集位点,并在氢析出过程中促使质子快速的转移至邻近高本征活性的Pt位点,从而获得了高电流密度下低过电位的析氢反应。同时,该策略缓解了传统金属-负载复合电催化剂涉及的长路径、高界面能垒的氢溢流问题。本工作通过原位电化学、原位拉曼表征及理论计算证明了P具有较强的氢吸附能力,在HER过程中,因其较低的氢溢流界面能垒,被吸附的氢快速的从P位点转移至邻近的Pt位点,从而更充分地向表面暴露活性位点提供质子。另外P同时调控活性位点Pt的电子结构使其具有更合适的氢结合能,促进了氢组合和氢气脱附。因此,P-Pt3Co/NC在1.5 A/cm2的电流密度下过电位仅有219 mV。该工作为设计及制备高电流密度下的析氢电催化剂提供了一种新的策略。